Tomasz Olechowski
Paweł Rumian
Adam Skorek
Michał Włodarczyk
11 stycznia 2008 roku
1
Fizyka Środowiska, grupa A2
Ciekłe scyntylatory
2
1
Wstęp teoretyczny
1.1
Scyntylator
Scyntylator jest to związek chemiczny, który pod wpływem promieniowania jonizującego generuje krótkie (10 9
4
−
− 10 − s) błyski światła. Natężenie wysyłanego światła jest zależne od energii zaabsorbowanej przez scyntylator.
Scyntylatory występują w formie ciekłej, stałej i gazowej. Scyntylator ciekły jest zwykle mieszaniną scyntylatora pierwotnego, scyntylatora wtórnego i rozpuszczalnika.
1.2
Scyntylator pierwotny
Scyntylator pierwotny ma za zadanie przekazać energię z rozpuszczalnika do powielacza fotoelektrycznego, który to powielacz jest układem wzmacniającym sygnał. Dlatego zakres emitowanych fal scyntylatora pierwotnego powinien być zbliżony od zakresu czułości fotokatody. Niestety ten warunek jest często trudny do spełnienia, co wymusza stosowanie przesu-waczy widma (scyntylatorów wtórnych).
Scyntylator pierwotny powinien spełniać następujące warunki:
• zakres emisyjny zbliżony do zakresu czułośći fotokatody
• wysoki współczynnik przekazywanej energii
• nie nakładanie się widm absorpcyjnych i emisyjnych
• brak samo gaszenia
• brak reakcji z próbką, rozpuszczalnikiem
• krótki czas wzbudzenia
• generowanie krótkich impulsów
• generowanie „wąskich” i „wysokich” impulsów
1.3
Mechanizm scyntylacji
Promieniowanie jądrowe powoduje jonizację i wzbudzanie rozpuszczalnika. Zjonizowane molekuły rekombinują z elektronami i przechodzą do stanu wzbudzonego. Molekuły prze-mieszczają się ciągle w rozpuszczalniku i z wysokim prawdopodobieństwem zdążą przejść w pobliże cząsteczek scyntylatora zanim stracą energię wzbudzenia. Prawdopodobieństwo zajścia emisji poprzez fluorescencje dane jest poprzez kwantową liczbę q – stosunek ilości fotonów z fluorescencji do ilości molekuł wzbudzonych.
1.4
Gaszenie
W wyniku gaszenia następuje zmniejszenie się wartości sygnału i przesunięcie w stronę niższych energii. Gaszeniem nazywamy sumę czynników wpływających na transfer energii.
Wyróżniamy trzy podstawowe typy gaszenia
• gaszenie spowodowane przez zanieczyszczenie – w roztworze występują inne cząsteczki, które również zostają wzbudzone, przechodzą one do stanu podstawowego nie fluorescencją
Fizyka Środowiska, grupa A2
Ciekłe scyntylatory
3
• gaszenie przez zabarwienie – zmniejsza się droga swobodna fotonów fluorescencji i na-stępuje obniżenie wydajności fotopowielacza
• gaszenie spowodowane nierozpuszczonymi związkami – powstaje mieszanina heteroge-niczna
Pierwiastki odpowiedzialne za gaszenie to np.: tlen, siarka, azot 1.5
Rozpady promieniotwórcze
Rozpad promieniotwórczy jest to zachodząca samoistnie przemiana jądrowa. Wyróżniamy trzy podstawowe typy rozpadu: alfa, beta i gamma, których wynikiem jest emisja odpowied-nio: cząsteczki afla (jądro helu), cząsteczki beta (elektron lub pozyton) lub fotonu gamma.
Rozpad pojedynczego jądra jest niezależny od pozostałych jąder, możemy podać jedynie statystyczny związek
dN = −λ · N · dt
gdzie N to ilość jąder, λ to stała rozpadu (zależna od pierwiastka).
Całkując powyższe równanie otrzymujemy
N ( t) = N
λt
0 · e−
1.6
Schemat ideowy spektrometru scyntylacyjnego
Rysunek 1: Schemat ideowy
Z – Zasilacz WN
1 – Naczyńko pomiarowe
C – Układ koincydencyjny
2 – Fotopowielacze
W – Wzmacniacz
3 – Osłona ołowiana
A – Analizator impulsów
4 – Układ elektroniczny
T – Czasoster
5 – Drukarka
P – Przelicznik
Fizyka Środowiska, grupa A2
Ciekłe scyntylatory
4
1.7
Liczba jakości
Liczba jakości F określa wydajność układu rozpuszczalnik-scyntylator.
F = S · f · q · m
S - współczynnik konwersji energii; f - wydajność przekazu energii; q - kwantowa wydajność fluorescencji; m - współczynnik dopasowania fotokatody
Fizyka Środowiska, grupa A2
Ciekłe scyntylatory
5
2
Przeprowadzenie pomiarów
2.1
Aparatura i materiały
W całym ćwiczeniu były używane następujące materiały i przyrządy 1. Koktajl scyntylacyjny Ultima Gold LLT produkcji PerkinElmer1
Wysokoefektywny, biodegradowalny koktajl scyntylacyjny do pomiarów niskotłowych próbek trytowych. Optymalna temperatura pracy: 12 - 20 stopni Celsjusza.
2. Próbki z wbudowanym w wodę destylowaną izotopem trytu.
3. Standard trytowy 12 – szerzej opisany w podrozdziale 3.3
4. Martwa woda do pomiarów tła.
5. Waga Sartorius LC 620S2 o dokładności do 0.001 g, używana do ważenia próbek.
6. Automatyczny dozownik scyntylatora o dokładności 0.1 ml.
7. Licznik scyntylacyjny Tri-Carb 2550 TR/AB produkcji Packard/Canberra – szerzej opisany w podrozdziale 2.3
2.2
Przygotowanie próbek
Zasadniczą część ćwiczenia rozpoczęto od przygotowania próbek. Przy użyciu automa-tycznej pipety nabierano około 8 ml próbki, a nastepnie wkrapiano ją do naczynek polietyle-nowych firmy Packard (obj. 20 ml).
W celu potwierdzenia precyzji nabrania próbki, każdą z nich ważono na wadze Sartorius.
Następnie przy użyciu automatycznego urządzenia dozującego dodawano 12 ml scyntylatora, dokładnie zakręcano i mieszano. Całość, wraz z naniesionymi oznaczeniami próbek zawiera tabela 1.
oznaczenie próbki
masa próbki [g]
ilość scyntylatora [ml]
D2
8.018
12
D11
7.968
12
D14
8.017
12
D17
7.982
12
D29
7.990
12
Tabela 1: Spis próbek
Od prowadzącego otrzymaliśmy również wspomniane wyżej standard trytowy i martwą wodę.
1 http://www.perkinelmer.com
2 http://www.sartorius.com
Fizyka Środowiska, grupa A2
Ciekłe scyntylatory
6
2.3
Akwizycja danych
Zliczanie rozpadów i zapisywanie danych było dokonywane przez sprzężony z kompute-rem licznik scyntylacyjny Tri-Carb 2550 TR/AB produkcji Packard/Canberra3. Proces ten miał miejsce 11 i 12 stycznia 2008, protokół pomiarowy generowany przez urządzenie jest prezentowany w następnym rozdziale.
W protokole 13 umieszczono 7 pojemników – 5 próbek, standard trytowy i martwą wodę do pomiaru tła. Każda próbka była badana przez 50 minut, chyba że wcześniej wyniki były dostatecznie dobre ( σ > 2). Cały cykl był powtórzony pięciokrotnie.
Pomiary były dokonywane w 3 kanałach:
A: o zakresie 0 – 15 umownych keV
B: o zakresie 0.3 – 9 umownych keV
C: o zakresie 0.3 – 5 umownych keV
Dodatkowe parametry programu:
• korekcja luminescencji: brak
• statyczny kotroler: wyłączony
• czas koincydencji: 18ns
• Low Level Count Mode: yes
2.4
Plik protokołu
P#=13
DATE=12-Jan-98
TIME=07:29
COUNTFILE=DATA1.005
FILEPATH=C:\FSA208
PROTNAME=** FSA208 **
SN1UNK=1
CTIME=50
DATA MODE=CPM
AVG/SMPL=SMPL
NUCA=MANUAL
LLA=0
ULA=15
LLB=0.3
ULB=9
LLC=0.3
ULC=5
#/VIAL=1
#/SMPL=1
UID=T.Z.K.
ADDLHEAD=Pomiar probek H-3; 8+12 ml/Ultima G. LLT
3 Packard/Canberra, USA
Fizyka Środowiska, grupa A2
Ciekłe scyntylatory
7
3
Opracowanie wyników
3.1
Ilość zliczeń
Procedura pomiarowa jest opisywana w podrozdziale 2.3.
Aparatura wygenerowała pięć plików z danymi, po jednym dla każdego przebiegu protokołu. W celu oszacowania niepewności pomiarów używamy wzorów dla rozkładu Poissona.
r n
σ =
t
gdzie n to liczba zliczeń, a t to czas pomiaru.
Wyniki zestawiamy w tabelach 2 – 6.
P#
S#
TIME
CPMA
σ( A)
CPMB
σ( B)
CPMC
σ( C)
SIS
13
1
2.15
18672.09 136.65
18634.88 136.51
17023.72 130.47
9.09
13
2
6.7
5971.19
77.27
5960.3
77.2
5444.63
73.79
9.11
13
3
5.47
7320.84
85.56
7303.66
85.46
6679.71
81.73
9.09
13
4
4.28
9348.13
96.69
9327.34
96.58
8530.14
92.36
9.07
13
5
2.39
16749.37 129.42
16711.71 129.27
15311.71 123.74
9.06
13
10
50
3.66
1.91
2.8
1.67
1.7
1.3
19.52
13
11
50
161.4
12.7
160.3
12.66
150
12.25
8.73
Tabela 2: Ilość zliczeń – pomiar 1
P#
S#
TIME
CPMA
σ( A)
CPMB
σ( B)
CPMC
σ( C)
SIS
13
1
2.13
18790.61 137.08
18748.83 136.93
17156.34 130.98
9.08
13
2
6.7
5973.43
77.29
5958.81
77.19
5447.16
73.8
9.11
13
3
5.48
7310.95
85.5
7291.42
85.39
6671.72
81.68
9.1
13
4
4.26
9390.61
96.91
9367.37
96.79
8571.83
92.58
9.08
13
5
2.41
16629.46 128.96
16594.19 128.82
15184.65 123.23
9.06
13
10
50
3.82
1.95
3.3
1.82
2.16
1.47
16.28
13
11
50
157.54
12.55
156.36
12.5
145.88
12.08
8.83
Tabela 3: Ilość zliczeń – pomiar 2
P#
S#
TIME
CPMA
σ( A)
CPMB
σ( B)
CPMC
σ( C)
SIS
13
1
2.15
18648.37 136.56
18605.12
136.4
16975.35 130.29
9.1
13
2
6.65
6024.66
77.62
6010.38
77.53
5497.29
74.14
9.08
13
3
5.49
7288.89
85.37
7273.04
85.28
6653.55
81.57
9.11
13
4
4.28
9366.82
96.78
9343.92
96.66
8541.59
92.42
9.11
13
5
2.4
16720
129.31
16686.25 129.18
15342.08 123.86
9
13
10
50
3.96
1.99
3.24
1.8
2.02
1.42
18.39
13
11
50
157.52
12.55
156.84
12.52
146.42
12.1
8.73
Tabela 4: Ilość zliczeń – pomiar 3
Fizyka Środowiska, grupa A2
Ciekłe scyntylatory
8
P#
S#
TIME
CPMA
σ( A)
CPMB
σ( B)
CPMC
σ( C)
SIS
13
1
2.15
18680.93 136.68
18645.58 136.55
17065.58 130.64
9.07
13
2
6.75
5931.56
77.02
5919.26
76.94
5406.37
73.53
9.1
13
3
5.5
7283.09
85.34
7265.82
85.24
6640.36
81.49
9.08
13
4
4.26
9391.08
96.91
9372.07
96.81
8549.29
92.46
9.11
13
5
2.39
16787.45 129.57
16751.46 129.43
15398.33 124.09
9.01
13
10
50
3.4
1.84
2.68
1.64
1.76
1.33
18.46
13
11
50
161.74
12.72
160.86
12.68
150.24
12.26
8.69
Tabela 5: Ilość zliczeń – pomiar 4
P#
S#
TIME
CPMA
σ( A)
CPMB
σ( B)
CPMC
σ( C)
SIS
13
1
2.15
18622.32 136.46
18576.74
136.3
17001.39 130.39
9.07
13
2
6.74
5936.5
77.05
5921.07
76.95
5407.12
73.53
9.13
13
3
5.48
7301.28
85.45
7284.49
85.35
6644.16
81.51
9.14
13
4
4.27
9381.73
96.86
9356.91
96.73
8559.95
92.52
9.12
13
5
2.4
16686.25 129.18
16656.67 129.06
15287.5
123.64
9.04
13
10
50
3.14
1.77
2.3
1.52
1.36
1.17
21.51
13
11
50
161.38
12.7
160.34
12.66
149.42
12.22
8.74
Tabela 6: Ilość zliczeń – pomiar 5
3.2
Widma
Zgodnie z opisem w podrozdziale 2.3, zliczanie następowało w trzech kanałach. Wykresy przedstawiają liczbę zliczeń w funkcji energii dla wyników z najszerszego kanału, od 0 do 15
umownych keV.
Fizyka Środowiska, grupa A2
Ciekłe scyntylatory
9
7000
6000
5000
4000
3000
2000
1000
0
0
2
4
6
8
10
12
14
16
Rysunek 2: Widmo dla próbki 1 (D2)
7000
6000
5000
4000
3000
2000
1000
0
0
2
4
6
8
10
12
14
16
Rysunek 3: Widmo dla próbki 2 (D11)
Fizyka Środowiska, grupa A2
Ciekłe scyntylatory
10
7000
6000
5000
4000
3000
2000
1000
0
0
2
4
6
8
10
12
14
16
Rysunek 4: Widmo dla próbki 3 (D14)
7000
6000
5000
4000
3000
2000
1000
0
0
2
4
6
8
10
12
14
16
Rysunek 5: Widmo dla próbki 4 (D17)
Fizyka Środowiska, grupa A2
Ciekłe scyntylatory
11
7000
6000
5000
4000
3000
2000
1000
0
0
2
4
6
8
10
12
14
16
Rysunek 6: Widmo dla próbki 1 (D29)
100
80
60
40
20
0
0
2
4
6
8
10
12
14
16
Rysunek 7: Widmo tła (zmieniona skala)
Fizyka Środowiska, grupa A2
Ciekłe scyntylatory
12
1600
1400
1200
1000
800
600
400
200
0
0
2
4
6
8
10
12
14
16
Rysunek 8: Widmo standardu trytowego
7000
’p13s0001.001’
’p13s0002.001’
’p13s0003.001’
’p13s0004.001’
6000
’p13s0005.001’
’p13s0010.001’
’p13s0011.001’
5000
4000
3000
2000
1000
0
0
2
4
6
8
10
12
14
16
Rysunek 9: Widmo zbiorcze
Fizyka Środowiska, grupa A2
Ciekłe scyntylatory
13
3.3
Rozpad trytu
W doświadczeniu używano standardu trytowego 12. Czas połowicznego rozpadu trytu T 1 = 4500 ± 8 dni. Zmierzona w dniu 31 grudnia 2005 roku aktywność standardu wynosiła 2
12435 ± 45 TU. Pomiar miał miejsce 12 stycznia 2008 roku, tj. t = 682 dni później, przy czym dla ustalenia błędu przyjęto niepewność czasu wynoszącą jeden dzień.
Masa wynosiła 8 . 003 ± 0 . 001 g.
Aktywność standardu liczymy ze wzoru
A = S · W · V
gdzie
ln 2
!
· t
S = S 0 · exp − T 12
Bq
Bq
W = 1 T U = 0 . 118
= 11 . 8 · 10 5
−
kg
g
Niepewność z różniczki zupełnej
v
u
N
2
u X
∂Y
σ( Y ) = t
· σ 2( XK)
∂XK
K =1
XK = XK
Po odpowiednich obliczeniach
S = 11194 ± 17 TU
A = (10 . 572 ± 0 . 034) Bq = (634 . 32 ± 2 . 04) dpm 3.4
Wydajność pomiaru
Wydajność pomiaru jest liczona jako częstość zliczeń do sygnału generowanego przez próbkę. W opisywanym przypadku jest ona możliwa do policzenia jedynie dla standardu trytowego, ponieważ nie znamy składu (a co za tym idzie – aktywności) pozostałych próbek.
I [cpm]
E = S [dpm] · 100%
Dla lepszej precyzji od ilości zliczeń została odjęta ilość zliczeń dla tła, błąd liczony z różniczki zupełnej wszędzie wynosi z dobrą dokłądnością 2%, wyniki zestawia tabela 7.
seria
E CPMA
E CPMB
E CPMC
1
25.44
25.27
23.65
2
24.84
24.65
23.00
3
24.83
24.73
23.08
4
25.50
25.36
23.69
5
25.44
25.28
23.56
Tabela 7: Wydajność pomiaru w poszczególnych seriach
Fizyka Środowiska, grupa A2
Ciekłe scyntylatory
14
3.5
Aktywność nieznanych próbek
Do wyznaczenia aktywności nieznanych próbek, ze względu na zbliżone wartości wydajności w dwóch pierwszych zakresach i niższą wydajność w zakresie trzecim użyto wartości z najszerszego zakresu (0 - 15 keV).
Wartości aktywności i błędy w bekerelach [Bq].
S#
A 1
σ( A 1)
A 2
σ( A 2)
A 3
σ( A 3)
A 4
σ( A 4)
A 5
σ( A 5)
1 (2)
7918.39
42.55
7968.65
46.57
7908.33
48.55
7922.14
40.56
7897.28
49.55
2 (11)
2471.68
21.58
2472.61
22.58
2493.81
24.59
2455.27
21.57
2457.32
24.57
3 (14)
3029.96
26.85
3025.87
25.85
3016.74
26.85
3014.34
25.84
3021.86
25.85
4 (17)
3972.67
31.22
3990.72
37.23
3980.61
38.23
3990.92
32.23
3986.95
32.23
5 (29)
7102.13
34.31
7051.28
41.3
7089.68
40.31
7118.28
48.32
7075.36
42.31
Tabela 8: Aktywność nieznanych próbek
Do sporządzenia wykresu zależności aktywności od numeru próbki użyto wartości uśred-nionych, zestawionych w tabeli 9, graficzne przestawienie znajduje się na rysunku 10.
S#
A [Bq]
σ( A) [Bq]
2
7922.96
41.56
11
2470.14
23.57
14
3021.75
24.85
17
3984.38
30.23
29
7087.35
44.31
Tabela 9: Średnia aktywność nieznanych próbek
10000
8000
6000
4000
2000
0
0
5
10
15
20
25
30
Rysunek 10: Zależność aktywności od numeru próbki
Fizyka Środowiska, grupa A2
Ciekłe scyntylatory
15
3.6
Współczynnik SIS
Współczynnik ten pozostawał praktycznie niezmienny dla wszystkich próbek przez cały czas pomiaru, wykres 10 pokazuje zależność tego współczynnika od numeru serii pomiarowej (a więc od czasu, każdy cykl pomiarowy trwał do 150 minut) dla wszystkich próbek.
10
(D2)
(D11)
(D14)
(D17)
(D29)
9.5
9
8.5
8
0
1
2
3
4
5
6
Rysunek 11: Widmo tła (zmieniona skala)
4
Podsumowanie
Doścwiadczenie pozwala zapoznać się z metodą pomiarów aktywności przy użyciu ciekłego scyntylatora. Otrzymane wyniki wydają się nie budzić zastrzeżeń – wartości odpowiadają przewidywaniom, zakres niepewności jest typowy.
Nie dostrzeżono dającej się w oczywisty sposób opisać zależności aktywności od numeru próbki.