TRANSFORMACJE MIKROBIOLOGICZNE STEROIDÓW – HYDROKSYLOWANIE PROGESTERONU

STEROIDY – grupa związków organicznych, które zawierają w swojej budowie charakterystyczne ugrupowanie czterech połączonych ze sobą pierścieni cykloalkanów – 17-węglowy szkielet, zwany układem cyklopentanoperhydrofenantrenowym ( steranem).

STERAN

Steroidy:

- różne rodzaje grup funkcyjnych

- różne położenie grup funkcyjnych

- różny stan utlenienia pierścieni

- obecność asymetrycznych atomów węgla – różne odmiany stereoizomeryczne

- związki o aktywności biologicznej – nazwy zwyczajowe 18,11-Hemiacetal-11β,21-dihydroksy

Aldosteron

-3,20-dioksy-4-pregen-18-alu

Cholesterol

5-Cholesten-3β-ol

Kortyzol

11β,17,21-Trihydroksy-4-pregnen-3,20-dion

Kortyzon

17,21-Dihydroksy-4-pregnen-3,11,20-trion

Progesteron

4-Pregnen-3,20-dion

Testosteron

17β-Hydroksy-4-androsten-3-on

Związki steroidowe występują u zwierząt, roślin i grzybów.

Związki steroidowe kręgowców:

• sterole – w błonach komórkowych i krwi

• hormony płciowe – odpowiadają za zachowania seksualne

• kortykosteroidy – mineralokortykoidy i glukokortykoidy; metabolizm i gospodarka elektrolityczna

• sterydy anaboliczne – sterują anabolizmem, wykorzystywane w dopingu wydolnościowym

• prohormony – syntetyczne sterydy anaboliczne Owady:

• ekdysteroidy – rola w metamorfozie owadów Rośliny:

• brasinosteroidy

• fitosterole

Biotransformacje związków steroidowych – wprowadzanie modyfikacji niemożliwych lub trudnych do przeprowadzenia na drodze chemicznej; poszukiwanie coraz bardziej efektywnych substancji o działaniu terapeutycznym.

• modyfikacje układu pierścieniowego

• modyfikacje łańcucha bocznego przy C-17

• degradacja łańcucha bocznego przy C-17

Najistotniejsze dla przemysłu kierunki biotransformowania steroidów:

• degradacja łańcucha bocznego połączona z utlenianiem w układzie pierścieniowym

• degradacja łańcucha bocznego połączona z laktonizacją w pierścieniu D

• 11α- ,11β-,17α-, 21- hydroksylacja

• redukcja grupy ketonowej w pozycji 17

• odwodornienie w pozycji ∆1 pierścienia A

• utlenienie grupy 3β-hydroksylowej połączone z izomeryzacją układu ∆5 do ∆4

O

O

A

B

D

O

HO

H

D

(1 i 12)

(10)

(9)

(11)

(12)

A

O

(2)

R

OH

(8)

C

D

D

(3)

A

A

B

O

(7)

O

(4)

(5)

A

O

C

(6)

HO

HO

O

(12)

A

C

C

HOOC O

1. izomeryzacja Δ5 do Δ4 połączona z utlenieniem grupy hydroksylowej; 2. utworzenie podwójnego wiązania;

3. odwodornienie;

4. aromatyzacja;

5. utlenienie połączone z rozerwaniem pierścienia A; 6. 11β- hydroksylacja;

7. epoksydacja;

8. biodegradacja łańcucha bocznego z wytworzeniem grupy hydroksylowej; 9. biodegradacja łańcucha bocznego z wytworzeniem grupy ketonowej; 10. biodegradacja łańcucha bocznego z wprowadzeniem atomu tlenu do pierścienia D i jego laktonizacja; 11. redukcja grupy ketonowej do hydroksylowej 12. utlenienie grupy hydroksylowej do ketonowej

Progesteron – hormon steroidowy z grupy progestagenów; 21 atomów węgla; wytwarzany przez jądra, ciałko żółte w jajnikach i przez łożysko; stężenie zależne od fazy cyklu płciowego; pozwala na implantację zapłodnionego jajeczka w macicy i utrzymanie ciąży, bierze udział w embriogenezie; wykazuje synergię z estrogenami – proces laktacji; prekursor innych związków steroidowych (m. in. kortyzonu).

CH3

C

O

OH

O

O

progesteron

testosteron

Hydroksylowanie progesteronu

• oksygenazy – wprowadzenie atomu tlenu

• najpowszechniejsze – w pozycji C-11α ( Rhizopus nigricans, Rhizopus arrhizus, Aspergillus olivaceus, Curvularia lunata, Streptomyces fradiae) i C-17α ( Trichoderma viridae, Cephalothecium roseum)

CH3

CH

C

3

O

C O

HO

Rhizopus nigricans

O

O

progesteron

progesteron

11α - hydroksyprogesteron

11-α-hydroksyprogeteron

CH3

CH

C

3

O

C O

OH

O

O

progesteron

17α - hydroksyprogesteron

B.subtilis

20α – hydroksyprogesteron, 6α - hydroksyprogesteron

A.niger

11α – hydroksyprogesteron, 11α, 6α – dihydroksyprogesteron A.ochraceus

11α – hydroksyprogesteron, 6β, 11α – dihydroksyprogesteron R.stolonifer

11α – hydroksyprogesteron

R.nigricans

11α – hydroksyprogesteron, 17α – hydroksyprogesteron

Enzymy hydroksylujące

• cytochrom P450 – aktywność monooksygenazy (hem jako kofaktor)

RH + NADPH + H+ + O →

2

ROH + NADP+ + H2O

• hydroksylazy

Od czego zależy proces hydroksylacji progesteronu:

• rodzaj mikroorganizmu

• budowa cząsteczki substratu

• stężenie substratu podawanego mikroorganizmowi

• ilość rozpuszczonego tlenu

• pH hodowli

• obecność innych związków, np. soli metali

Fusarium oxysporum

• grzyby strzępkowe

• biała, później fioletowa grzybnia

• pasożyty roślinne

• optimum temperaturowe wzrostu - 28˚C

• chemoorganoheterotrof

• biotransformacje: pregnenolon, testosteron, kortyzon, estron, limonen, 2,4,6 – trinitrotoluen, kwas salwianolowy