TRANSMUTACJE NUKLIDÓW PROMIENIOTWÓRCZYCH
Alternatywą dla ich składowania w formacjach geologicznych jest&
definitywne unieszkodliwianie aktynowców przez rozszczepianie
TRANSMUTACJE J
DROWE -
Oznacza to,
\
e neutralizacja aktynowców tą drogą jest nieodłączna
- Alchemia XXl Wieku -
od wydzielania wielkich ilości energii:
1 atom / 200 MeV Ò! 1 tona / 2500 MWt rok
Ò!
Ò!
Ò!
NIEDOCENIANE y
RÓDA
O ENERGII
Zawartość energii pozostającej nadal w zu\
ytym paliwie jÄ…drowym
rocznie w Å›wiecie wynosi ~8Å"1020 J, czyli okoÅ‚o 2 razy wiÄ™cej ni\

światowe zu\
ycie energii we wszystkich formach
Obecne technologie umo\
liwiajÄ… wykorzystanie zaledwie 0.5-0.8%
energii (potencjalnie do pozyskania) zawartej w wydobytym uranie
Korzyści energetyczne
wyznaczajÄ… skalÄ™ problemu
Ale - nale\
y to wykonać bezpiecznie i opłacalnie
TRANSMUTACJE NUKLIDÓW
Transmutacje jÄ…drowe
PROMIENIOTWÓRCZYCH cd.
Cele
Wykorzystanie energii zawartej w aktynowcach pozostajÄ…cych
w zu\
ytym paliwie
recykling paliwa jÄ…drowego
Skrócenie czasu i zmniejszenie zagro\
enia wysokotoksycznymi
unieszkodliwianie radiotoksycznych odpadów
odpadami z energetyki jÄ…drowej
Redukcja problemów i kosztów składowania odpadów w
w układach podkrytycznych sterowanych
formacjach geologicznych
akceleratorem reaktorem syntezy Praktycznie zamknięty cykl paliwowy o radykalnie zredukowanej
toksyczności odpadów
z mo\
liwością samowystarczalności paliwowej
Główne Przemiany Jądrowe
Fragment łańcucha transmutacji aktynowców
/cykl U-Pu/
poroku dniach
kilku
Po ~2 4miesiÄ…cach
Po ~ pół latach
Po 3 - roku
Po ~
Po kilku tygodniach
start
160 d 150 a 18 a 9300 a 4000 a Uwaga:
proporcje udziałów
242 243 244 245 246
Cm
rozpadów i reakcji w
430 a 141 a, 16 h 7900 a
10 h przemianach zale\
Ä…
od strumienia
241 242m,g 243 244
Am
neutronów
4 5
88 a 6600 a 5 h
2.4 10 a 14 a 3.8 10 a
238 239 240 241 242 243
Pu
6
2.1 10 a 51 h 2.4 d
237 238 239
Np
Ä…
Ä…
Ä…
(n,xn) rozpad Ä…
years
8
5 7 9
2.5 10 a 7.1 10 a 2.4 10 a 6.7 d 4.5 10 a 23 m
Å‚
Å‚
Å‚ ²
Å‚ ²
²
(n, ) rozpad ²
234 235 236 237 238 239
U
nuklid rozszczepialny
nuklid naturalny
_ ,, _ _ ,, _
krótko\
yciowy
Radiotoksyczność zu\
ytego paliwa
Pierwiastki obecne w zu\
ytym paliwie
paliwo świe\
e
Ju\
po 30-tu latach
dominujący udział
koszulki
stal w radiotoksyczności ma Pu
paliwowe
stopowa
i rzadkie aktynowce
 a nie FP
transmutacje produktów
rozszczepienia nie sÄ… racjonalne
(rzadkie aktynowce)
(FP  produkty rozszczepienia)
Średni Skład Zu\
ytego Paliwa JÄ…drowego
(masa gł. radionuklidów/1GWel.yr)
Przykład transmutacji produktów rozszczepienia
2
Aktynowce Produkty rozszczepienia
/129I/
Masa
Frakcja
T1/2 T1/2
[kg] Masa
izotopu
Nuklid Nuklid
[kg]
[a] [yr] [%]
U(235U) MOX 1
235
85
U 7.0.108 280 50 Kr 10.8 0.4
128
Xe 129 130
131 132 236
90
U 2.3.107 120 20 Sr 29 14
238
137
7
U 4.5.109 2.8 104 2.7 104 Cs 30 32
25 m 1.5 10 a 12 h
237
151
Np 2.1.106 15 10 Sm 93 0.3
I 129
128
130
238 79
Pu 88 6 (2%) 25 (3.5%) Se 6.5.104 0.2 10
239 93
Pu 2.4.104 170 (57%) 350 (47.5%) Zr 1.5.106 23 20
240 99
Pu 6600 70 (23%) 200 (27%) Tc 2.1.105 25 100
241 107
Pu 14 40 (13%) 80 (11%) Pd 6.5.106 7 16
nuklidy
242 126
(n,xn) rozpad ²
Pu 3.8.105 15 (5%) 80 (11%) Sn 1.0.105 1 31
naturalne
241 129
Am 430 7 30 I 1.6.107 6 75
242m 135
nuklidy Am 141 0.1 0.2 Cs 2.106 10 14
promienio- (n, ) 243
Å‚
Am 7370 3 25
twórcze
244
Cm 18 0.7 15
245
Cm 8500 0.1 3
2
1 wartości przybli\
one 235
U
Committed Effective Doses (CED)
Rozszczepieniowe parametery aktynowców:
Dawka Efektywna
frakcja neutronów opóz
nionych ², liczba neutronów: /rozszczepienie ½, /absorpcjÄ™ ·
wybranych nuklidów
/when ingested by adults | po połknięciu przez dorosłych/
²
·
½
Nuclide
[%]
0.025 eV fast*
(thermal spectr.)
232
Th 2.4* 2.2* ~0 0.11
CED Fission CED
233
Actinide
U 0.4 2.5 2.29 2.34
product
[Sv.kg-1] [Sv.kg-1]
235
U 0.7 2.42 2.07 2.08
235 85
238
U 3.8 Kr - U 1.7* 2.6* ~0 0.13
237
236 90
Np 0.4* 3.0* ~0 0.82
U 110 Sr 1.4.108
238
Pu 0.14* 3.1* ~0 2.06
238 137
U 0.5 Cs 4.3.107
239
Pu 0.26 2.88 2.12 2.63
237 151
Np 2.8.103 Sm 9.2.105
240
Pu 0.30* 3.0* ~0 1.38
238 79
Pu 1.5.108 Se 102
241
Pu 0.55 2.9 2.17 2.70
239 93
Pu 5.7.105 Zr 90 242
Pu 0.65* 3.0* ~0 1.13
240 99 241
Pu 2.1.106 Tc 4.102 Am 0.12* 3.4* 0.02 0.56
242mAm 0.18 3.3 2.93 3.22
241 107
Pu 1.9.107 Pd 0.7
243
Am 0.23* 3.5* ~0 0.68
242 129
Pu 3.5.104 I 7.102
244
Cm 0.13 3.3 ~0 1.34
241 135
Am 2.6.107 Cs 95
245
Cm 0.16 3.6 3.12 3.33
242m
Am 7.3.107
246
Cm 0.24* 3.7* ~0 1.07
243
Am 1.5.106 *fiss.neutrons spectrum
244
Cm 3.7.108
MaÅ‚e wartoÅ›ci ß transplutonowców sugerujÄ… stosowanie ukÅ‚adów podkrytycznych
245
Cm 1.3.106
np. sterowanych akceleratorem
Paliwo MOx
Paliwo MOx
Przeróbka zu\
ytego paliwa
Odzyskiwanie uranu i plutonu z zu\
ytego paliwa
Etap I
Proces PUREX
(uproszczony)
Fosforan (TBP)
trójbutylowy
HNO3
(C4H9O)3PO
Paliwo
wypalone
Ekstrakcja UO2(NO3)2
Rozpuszczanie
Cięcie
U i Pu do fazy
w kwasie
Etap II rozdrabnianie
organicznej
azotowym
PuO2(NO3)4 PuO2
gł. UO2
& PuO2
Oddzielanie produktów rozszczepienia Ekstrakcja lantanowców i rzadkich aktynowców
Produkty
+F.P.&MA
Odpady Odpady
Odpady
rozszcze-
promienio- pozostałe:
promienio-
pienia
twórcze
twórcze
& rzadkie
gazy UO2 Wytwarzanie
cd.
aktynowce:
szlachetne
paliwa MOx
Oddzielanie lantanowców od rzadkich aktynowców
Nonproliferation related parameters of actinides
Prawdopodobieństwo rozszczepień (niszczenia)
(specific heating, Å‚ dose rate, spontaneous fission neutrons, etc.)
wybranych nuklidów przez neutrony
Neutron yield from
Bare
Specific
Spontaneous fissions
(Ä…,n) in H2O
fissile
critical
Å‚ dose rate
heating
fissible
Nuclide
Dose rate Yield Dose rate rozszczepialnych
Yield
[mSv·m2/
[W/kg] mass
rozszczepialnych progowo
[mSv·m2/ [n/(kgÅ"s)] [mSv·m2/ 1.0
[n/(kgÅ"s)] 1.0
(kgÅ"h)] [kg]
(kgÅ"h)] (kgÅ"h)] Ã
f Ã
f
Ã
Ã
233Pa
a a
keff<0.5
4.104 1.6.108 - - - -
233
17÷15.5
U (.06%232U) 0.2 1.2.102 0.6 4.104 0.8
0.8
237Np+233Pa
60÷62.7
- 6 0.2 - 1.103 -
235
~40
U (~7%238U) - 0.5 4.103 - 4 -
238Pu
10÷9.7
6.102 12 3.6.106 <0.1 4.107 0.4
239
0.6
0.6
10÷10.1
Pu 2 3 20 - 1.105 -
240Pu
36÷37
7 2.5 1.6.106 <0.1 4.105 -
241
12÷13
30 - 3 - 1.104 -
242Pu
neutron
0.4
55÷85.3
0.1 - 2.3.106 <0.1 5.103 - 0.4
spectra:
241Pu
neutron
75÷60
Am 120 1.2.103 2.5.103 - 1.107 0.1 fast
spectra:
242m 242
fast
243Am+ Cm 15+4.102 4.102+5.102 6.104+8.107 0.8 5.107 0.5 17÷9.1 thermal
thermal
150÷209
Am 8 80 8.102 - 4.105 -
0.2
0.2
242
350
1.1.105 1.5.105 2.2.1010 2.2.102 1.1010 1.102
244Cm
21÷27
Cm 3.103 1 1.3.1010 1.3.102 3.108 3
245Cm
12÷9.2
6 40 1.2.105 - 4.105 -
0.0 0.0
246Cm
40÷41
10 20 1.108 1 7.105 0
U U Pu Pu Am Cm
U Np Pu Pu Pu Am Am Cm Cm
235 233 235 239 241 242m 245
236 237 238 240 242 241 243 244 246
U Sf=7*10-11, 4.7 MeV 7*10+8 238U 5.5*10-7, 4.3 4.5*10+9
237 239
Np <2*10-12, 5.0 MeV 2.1*10+6 Pu 3*10-12, 5.25 2.4*10+4 240Pu 5.7*10-8, 5.75 6.5*10+3
Odpowiedz
układów krytycznych i podkrytycznego
Margines bezpieczeństwa układów krytycznych i podkrytycznych
Margines bezpieczeństwa układów krytycznych i podkrytycznych
na wzrost reaktywności
Nadkrytyczność
0 50 100 150 200 250[ms]
Układy krytyczne
na neutronach
10000
na paliwo:
natychmiastowych !
1.00 z transplutonowców P
wzrastanie układ krytyczny
nie dopuszczone do eksploatacji
[jed.wzgl.]
na neutronach prędkich
reaktywności
MOX (UO +PuO )
2 2
k-²
uranowe (U-235)
1000
0.99
margines bezpieczeństwa
0.98
100
0.97
10 układ krytyczny
Układy
na neutronach termicznych
najczęściej
podkrytyczne
przyjmowane
0.96
sterowane
1
wartości
k-²
układ podkrytyczny
akceleratorem
0.95
wzrastanie reaktywności wyłączenie wiązki
0.1
0 5 10 15 20 25[ms]
t
Uproszczony schemat ideowy układu do transmutacji
Zastosowanie akceleratorów do niszczenia zu\
ytego
paliwa jÄ…drowego stymuluje pytania:
Transmuter
Separacje
Energia
radiochemiczne
Czy do osiągnięcia tego celu nie wystarczy sam akcelerator ?
Przygotowanie
Zu\
yte
Jest rzeczywiście niezbędny łańcuch rozszczepień?
paliwa
paliwo
Załó\
my wiązkę protonów 1 GeV
10 mA
~6Å"1016 p/s
~2Å"1024 p/a
~0.8 kg/a * (rozszczep./proton)
Odpady z separacji
Ale sens transmutacjom nadaje skala wielu ton, zatem sama wiÄ…zka nie wystarczy
- wzmocnienie procesu, jest mo\
liwe jedynie dzięki układom mno\
Ä…cym neutrony
 To dream is a right of physicists
Obieg wtórny
but to wake them up
chłodziwa Pb
is a duty of engineers
Wiązka protonów
Obieg
Takehiko Mukaiyama
czyli
argonu
Akcelerator
Problemy Transmutacji
Wymiennik nie w skali-
ciepła
(pomniejszony)
WiÄ…zka
protonów
1. Transport neutronów
MaÅ‚e wartoÅ›ci ²
²
²
²
Układ podkrytyczny
1.1 Trajektorie paliwowe
transplutonowców sugerują
stosowanie układów
do transmutacji
1.2 Optymalizacja układów
podkrytycznych - np.
1.3 Zestawy eksperymentalne
sterowany
sterowanych akceleratorem
Ciekły
2. Zagadnienia materiałowe
ołów
akceleratorem
Układ podkrytyczny:
2.1 Uszkodzenia radiacyjne
k < ~0.9÷0.97
2.2 Korozja
zapewnia bezpiecznÄ…
3. Radiochemia
odlegÅ‚ość (kilkanaÅ›cie·²
²)
²
²
3.1 Technologia separacji
układu od krytyczności na
neutronach Ciekły
4. Akcelerator
Neutrony
ołów
natychmiastowych
4.1 Stabilność wiązki
wszechobecne
Target Pb
Rdzeń 5. Koszty & Bezpieczeństwo
/materiał
rodny: Th/
Uproszczony bilans głównych przemian jądrowych
Główne trajektorie transmutacyjne cyklu Th-U
A
w procesie transmutacji nuklidu ( X)
torowego Z
(torowo-uranowego)
4 A+4 A+4
lÄ…
( )n( )
88 a 2.4 10 a Z+2 Z+2
l²( ) A
A
n( )
Z+1 Z+1
Pu
238 239 A A
( )n( ) Ä…
(Cm)
Z Z
²+
6
2.1 10 a 51 h
A-1 A-1
<Śà >
Å‚ n A+2
(n, )( ) ( ) <Śà > A+2
(n,3n)( ) n( )
Z Z
Np 237 238 Z
Z
(Am) A
( X)
Z
8
5 5 7
71 a 1.6 10 a 2.5 10 a 7.1 10 a A+1
2.4 10 a 6.7 d <Śà > A+1
(n,2n)( ) n( )
Z
Z
U 232 233 234 235 236 237 A A
<Åš(Ã -Ã) > n
t s ( ) ( )
(Pu) Z Z
l²( ) A
A
n( )
Z-1 Z-1
4
3.2 10 a
31 h 27 d 6.7 h
²-
A A
I n
( ) ( )
Z Z
231 232 233 234
Pa (n,xn)
(Np)
Å‚
(n, )
10
4
1.9 a 1.4 10 a
7300 a 7.5 10 a 25 h 22 m gdzie:
A
( ) indeks nuklidu
Z =
A+4
A A+4
A-1 A-1
 n( ) ( ) A <Śà >
A
P = ( ) Å‚ n
231
228 229 230 A ( ) + n( ) + (n, ) ( ) ( )+
Z+2
Th 232 233 Z Z+2 Z Z
n( ) = liczba atomów powy\
szego nuklidu w układzie Z-1 Z-1
Z
(U)
strumień neutronów
=
Åš A+1
<Śà > A+1 A+2 A+2
(n,2n) ( ) n( ) <Śà > n( )
+ (n,3n) ( )
Z
Z Z j Z
< > = całka po energii neutronów i objętości układu
Ä… decay A
<Śà > = wydajność reakcji o przekroju czynnym /na atom/
Ã
( )
fissile nuclides Z
A
A A
D A A
( ) =  n( ) + <Åš(Ã -Ã) > A A
n
( )
stała rozpadu Z ( ) ( ) n
 = Z Z t s - I ( )
Z Z ( )
Z Z
l , udziały odnośnych przemian w danym rozpadzie
= A
Ä… l²
short lived A
= [ A A
( ) <Åš(Ã -Ã) > - I ]
² decay Z +
( )
Z
natural nuclides t s ( ) ( ) n
Z Z
à -à przekrój czynny transmutacji
fissile nuclides =
t s
A A
I n natÄ™\
enie usuwania albo uzupełniania nuklidu
( ) = A A
( )
A
Z Z n' - D( )
( ) = ( )
Z P
Z
Z
Cykl torowo-uranowy umo\
liwia uniknięcie produkcji
transplutonowców (Am,Cm) i redukcję produkcji transuranowców (Np,Pu)
Bilans nuklidów w procesach transmutacji
Przykłady składów równowagowych
Opisuje go układ równań ró\
niczkowych liniowych rzędu pierwszego:
w procesach transmutacji aktynowców
dni = N + Åš N
" lij jnj fikÃaknk - (i+ ÅšÃai+"i)ni
"
dt
j=1 k=1
1E-0
O
+
gdzie:
= gęstość atomowa nuklidów i Pu + MA incineration
n [actinide
i
/thermal spectrum/
i = 1,2, share]
..N indeks nuklidu
"
"
"
"
"
"
"
"
= frakcja rozpadów nuklidów j prowadzących do i
l "
"
"
ij Th-U cycle "
+ "
"
"
1E-1 O "
"
"
"
"
j = stała rozpadu nuklidu j /fast spectrum/
"
"
"
"
"
"
"
+ "
fik = frakcja reakcji nuklidów k tworzących i
O
"
"
"
"
"
"
"
"
Ś = średni strumień neutronów "
"
"
"
1E-2
+
Ãa = przekrój czynny transmutacji = Ãt - Ãs
+ O
O
"
"
"
"
"i = usuwanie albo uzupełnianie nuklidów i
+
+
w uproszczeniu /t.j. zakładając sekwencyjny łańcuch nuklidów/ jest to układ równań typu Batemana: O
O
+
1E-3
dni = 'i-1ni-1 - 'ini
i-1
otrzymujemy rozwiÄ…zanie:
O O
"
"
"
"
O
dt  k
i
+ +
+
gdzie: - O
-
n =
"n0 i k=1 -
e-jt
i j
gęstość atomowa nuklidu i-1 - prekursora i
ni-1 =
j=1
1E-4
( -  ) Rubbia et al. [23]
i = 1,2,  +
..N
j
k
fi
'i-1 i-1 ai-1 i-1
=  +Ã Åš
k=1, k= j O Magill et al. [26]
O
+
gdzie:
Bowman [24]
" O
"
"
"
'i =  i + à Ś + "i n0 = gÄ™stość atomowa poczÄ…tkowa nuklidu i
ai
i
this work
+
1E-5
kłopoty obliczeniowe gdy k H" j, 0 w mianowniku !
90 91 91 92 92 92 92 92 93 94 94 94 94 94 95 95 95 96 96 96
232 231 233 232 233 234 235 236 237 238 239 240 241 242 241 242 243 244 245 246
Wówczas lepiej zrezygnować z rozwiązań analitycznych i stosować metody numeryczne
Zestaw (pod)krytyczny MASURCA
Akcelerator ZIBJ
(CEA Cadarache)
Zjednoczonego Instytutu Badań Jądrowych w Dubnej (Rosja)
Fazotron
The End