Bracia Sołuńscy jako mnisi, na żądanie cesarza Michała III Metystesa, wyruszyli na misje do kraju Chazarów (860/861). W podjętym dziele misyjnym prawdopodobnie chodziło o zażegnanie sporów religijnych pomiędzy chrześcijanami, Żydami i Saracenami. W średniowieczu nazwą Saracenów obejmowano wszystkich Arabów, a później ogół muzułmanów
Św. Cyryl wyuczył się języka hebrajskiego oraz syryjskiego, aby swobodnie dyskutować zarówno z Żydami, jak i z Arabami, którzy przybyli z okolic Syrii. W Chersonezie, przypuszczalnie, znalazł relikwie św. Klemensa, papieża, który w okresie prześladowań został wywieziony na przymusowe roboty i tutaj zmarł. Doczesne szczątki papieża zabrał ze sobą do Konstantynopola, a następnie przewiózł je do Rzymu.
W tym czasie książę Wielkich Moraw, Rościsław, zwrócił się z prośbą do cesarza w Konstantynopolu o pomoc w ewangelizacji narodu. Władca Moraw prosił o przysłanie kapłanów mówiących po słowiańsku. Na miejscu byli misjonarze pochodzący z Niemiec. Książę jednak - prawdopodobnie z tych samych powodów, co w około sto lat później nasz Mieszko I (przyjął wiarę katolicką z Czech) - obawiał się, że wraz z przyjętą religią nastąpi uzależnienie polityczne.
Po pomyślnym zażegnaniu sporów w okolicach Syrii, z polecenia cesarza Michała III, Cyryl i Metody udali się w 862 r. na Morawy. Wychowywani w dzieciństwie w okolicach Tesalonik (Macedonia), gdzie żyli osiedleńcy słowiańscy, bracia znali ich język. Misjonarze odnosili znaczące sukcesy w pracy ewangelizacyjnej. W znacznej mierze zawdzięczali to biegłemu władaniu językiem miejscowej ludności.
Utworzyli własne znaki graficzne, tzw. głagolicę (Głagolica jest najstarszym pismem słowiańskim, oryginalnym dziełem Cyryla, powstałym przed 862 r., składa się z 40 liter; cyrylica to alfabetyczne pismo słowiańskie, utworzone przez jednego z uczniów Świętych Cyryla i Metodego, pochodzące z IX-X w., oparte na literach głagolickich). Cyryl przetłumaczył żywoty ojców Kościoła i założył szkołę tłumaczy. Jego zespół tłumaczydokonał przekładu prawie całego Pisma Świętego. Cyryl jest uważany za twórcę literatury słowiańskiej.
Wprowadzenie języka słowiańskiego, pisanego alfabetem greckim, do liturgii stało się chyba głównym powodem wrogiego nastawienia misjonarzy niemieckich do Cyryla i Metodego. Po kilkuletnim pobycie na Morawach, bracia musieli je opuścić.
Zatrzymali się w Panonii (Węgry), gdzie gościny udzielił im chrześcijański władca Moraw. Następnie udali się do Wenecji, aby wystarać się o święcenia kapłańskie dla swoich uczniów. Zamiar jednak nie został zrealizowany, a na wezwanie papieża św. Mikołaja I udali się do Rzymu. Zanim przybyli, papież zmarł (867). Jego następca, Hadrian II (867-872), przyjął ich serdecznie i spełnił ich prośby oraz potwierdził słuszność stosowania ksiąg w języku słowiańskim.
Cyryl, przewidując chyba zbliżającą się już śmierć, pozostał w Rzymie. Wstąpił do jednego z greckich klasztorów, gdzie przyjął używane imię zakonne. Zmarł 14 lutego 869 r. Został pogrzebany w kościele św. Klemensa. W 1974 r. relikwie św. Cyryla papież Paweł VI przekazał Kościołowi prawosławnemu. Zostały one umieszczone w nowo wybudowanej świątyni ku czci Cyryla i Metodego w Salonikach.
Metody został wyświęcony przez papieża Hadriana II na arcybiskupa Panonii i Moraw, i wysłany tam jako legat papieski dla ludności słowiańskiej. Papież przywrócił metropolię w Sirmium (Sremska Mitrovica w dzisiejszej Jugosławii) i powierzył ją, jako stolicę biskupią, Metodemu, dając mu szerokie uprawnienia misyjne. Papież zamianował mu także do pomocy bp. Wickinga i osadził go w Nitrze. Po śmierci księcia Rościsława, władcą na Morawach został Świętopełk, który popierał obrządek zachodni. Metody spotkał się więc ze złym nastawieniem ze strony kleru o orientacji zachodniej.
Dwa i pół roku spędził w więzieniu, podobno w Ellwangen, na terenie Szwabii. Uwięził go arcybiskup Salzburga, który uważał te tereny za podległe swojej pracy misyjnej. Papież Jan VIII (872-882) uwolnił Metodego z więzienia w 873 r. Potwierdził on wszystkie uprawnienia Metodego i pozwolił na używanie języka słowiańskiego, którego w międzyczasie zakazano stosować w liturgii. Wprowadził jednak pewne ograniczenia w jego stosowaniu.
W 881 lub 882 r. Metody odwiedził patriarchę Konstantynopola, Focjusza, a także cesarza. W drogę powrotną zabrał ze sobą nowych misjonarzy.
Zmarł 6 kwietnia 885 r. Miejsce śmierci i złożenia ciała pozostaje nieznane.
Po jego śmierci papież Stefan VI (885-891) wycofał język słowiański z liturgii.
Utrwalenie sukcesów ewangelizacyjnych Braci Sołuńskich zostało przekreślone najazdem Madziarów, którzy rozbili państwo wielkomorawskie. Wcześniej jednak tamtejszy Kościół związał się z Rzymem.
Cyryl wraz z Metodym przedstawiani są jako misjonarze ze zwojami pisma z alfabetem słowiańskim, księgą i krzyżem. Ikonografia przedstawia ich także ubranych w ornaty Kościoła zachodniego lub jako biskupów słowiańskich. Przedstawiane bywają także sceny z pracy misyjnej świętych Braci. Ich atrybutem jest również kościół jako budowla. Ponadto wyróżnikiem Cyryla jest anioł.