Ciekłe scyntylatory

Tomasz Olechowski

Paweł Rumian

Adam Skorek

Michał Włodarczyk

11 stycznia 2008 roku

1

Fizyka Środowiska, grupa A2

Ciekłe scyntylatory

2

1

Wstęp teoretyczny

1.1

Scyntylator

Scyntylator jest to związek chemiczny, który pod wpływem promieniowania jonizującego generuje krótkie (10 9

4

−

− 10 − s) błyski światła. Natężenie wysyłanego światła jest zależne od energii zaabsorbowanej przez scyntylator.

Scyntylatory występują w formie ciekłej, stałej i gazowej. Scyntylator ciekły jest zwykle mieszaniną scyntylatora pierwotnego, scyntylatora wtórnego i rozpuszczalnika.

1.2

Scyntylator pierwotny

Scyntylator pierwotny ma za zadanie przekazać energię z rozpuszczalnika do powielacza fotoelektrycznego, który to powielacz jest układem wzmacniającym sygnał. Dlatego zakres emitowanych fal scyntylatora pierwotnego powinien być zbliżony od zakresu czułości fotokatody. Niestety ten warunek jest często trudny do spełnienia, co wymusza stosowanie przesu-waczy widma (scyntylatorów wtórnych).

Scyntylator pierwotny powinien spełniać następujące warunki:

• zakres emisyjny zbliżony do zakresu czułośći fotokatody

• wysoki współczynnik przekazywanej energii

• nie nakładanie się widm absorpcyjnych i emisyjnych

• brak samo gaszenia

• brak reakcji z próbką, rozpuszczalnikiem

• krótki czas wzbudzenia

• generowanie krótkich impulsów

• generowanie „wąskich” i „wysokich” impulsów

1.3

Mechanizm scyntylacji

Promieniowanie jądrowe powoduje jonizację i wzbudzanie rozpuszczalnika. Zjonizowane molekuły rekombinują z elektronami i przechodzą do stanu wzbudzonego. Molekuły prze-mieszczają się ciągle w rozpuszczalniku i z wysokim prawdopodobieństwem zdążą przejść w pobliże cząsteczek scyntylatora zanim stracą energię wzbudzenia. Prawdopodobieństwo zajścia emisji poprzez fluorescencje dane jest poprzez kwantową liczbę q – stosunek ilości fotonów z fluorescencji do ilości molekuł wzbudzonych.

1.4

Gaszenie

W wyniku gaszenia następuje zmniejszenie się wartości sygnału i przesunięcie w stronę niższych energii. Gaszeniem nazywamy sumę czynników wpływających na transfer energii.

Wyróżniamy trzy podstawowe typy gaszenia

• gaszenie spowodowane przez zanieczyszczenie – w roztworze występują inne cząsteczki, które również zostają wzbudzone, przechodzą one do stanu podstawowego nie fluorescencją

Fizyka Środowiska, grupa A2

Ciekłe scyntylatory

3

• gaszenie przez zabarwienie – zmniejsza się droga swobodna fotonów fluorescencji i na-stępuje obniżenie wydajności fotopowielacza

• gaszenie spowodowane nierozpuszczonymi związkami – powstaje mieszanina heteroge-niczna

Pierwiastki odpowiedzialne za gaszenie to np.: tlen, siarka, azot 1.5

Rozpady promieniotwórcze

Rozpad promieniotwórczy jest to zachodząca samoistnie przemiana jądrowa. Wyróżniamy trzy podstawowe typy rozpadu: alfa, beta i gamma, których wynikiem jest emisja odpowied-nio: cząsteczki afla (jądro helu), cząsteczki beta (elektron lub pozyton) lub fotonu gamma.

Rozpad pojedynczego jądra jest niezależny od pozostałych jąder, możemy podać jedynie statystyczny związek

dN = −λ · N · dt

gdzie N to ilość jąder, λ to stała rozpadu (zależna od pierwiastka).

Całkując powyższe równanie otrzymujemy

N ( t) = N

λt

0 · e−

1.6

Schemat ideowy spektrometru scyntylacyjnego

Rysunek 1: Schemat ideowy

Z – Zasilacz WN

1 – Naczyńko pomiarowe

C – Układ koincydencyjny

2 – Fotopowielacze

W – Wzmacniacz

3 – Osłona ołowiana

A – Analizator impulsów

4 – Układ elektroniczny

T – Czasoster

5 – Drukarka

P – Przelicznik

Fizyka Środowiska, grupa A2

Ciekłe scyntylatory

4

1.7

Liczba jakości

Liczba jakości F określa wydajność układu rozpuszczalnik-scyntylator.

F = S · f · q · m

S - współczynnik konwersji energii; f - wydajność przekazu energii; q - kwantowa wydajność fluorescencji; m - współczynnik dopasowania fotokatody

Fizyka Środowiska, grupa A2

Ciekłe scyntylatory

5

2

Przeprowadzenie pomiarów

2.1

Aparatura i materiały

W całym ćwiczeniu były używane następujące materiały i przyrządy 1. Koktajl scyntylacyjny Ultima Gold LLT produkcji PerkinElmer1

Wysokoefektywny, biodegradowalny koktajl scyntylacyjny do pomiarów niskotłowych próbek trytowych. Optymalna temperatura pracy: 12 - 20 stopni Celsjusza.

2. Próbki z wbudowanym w wodę destylowaną izotopem trytu.

3. Standard trytowy 12 – szerzej opisany w podrozdziale 3.3

4. Martwa woda do pomiarów tła.

5. Waga Sartorius LC 620S2 o dokładności do 0.001 g, używana do ważenia próbek.

6. Automatyczny dozownik scyntylatora o dokładności 0.1 ml.

7. Licznik scyntylacyjny Tri-Carb 2550 TR/AB produkcji Packard/Canberra – szerzej opisany w podrozdziale 2.3

2.2

Przygotowanie próbek

Zasadniczą część ćwiczenia rozpoczęto od przygotowania próbek. Przy użyciu automa-tycznej pipety nabierano około 8 ml próbki, a nastepnie wkrapiano ją do naczynek polietyle-nowych firmy Packard (obj. 20 ml).

W celu potwierdzenia precyzji nabrania próbki, każdą z nich ważono na wadze Sartorius.

Następnie przy użyciu automatycznego urządzenia dozującego dodawano 12 ml scyntylatora, dokładnie zakręcano i mieszano. Całość, wraz z naniesionymi oznaczeniami próbek zawiera tabela 1.

oznaczenie próbki

masa próbki [g]

ilość scyntylatora [ml]

D2

8.018

12

D11

7.968

12

D14

8.017

12

D17

7.982

12

D29

7.990

12

Tabela 1: Spis próbek

Od prowadzącego otrzymaliśmy również wspomniane wyżej standard trytowy i martwą wodę.

1 http://www.perkinelmer.com

2 http://www.sartorius.com

Fizyka Środowiska, grupa A2

Ciekłe scyntylatory

6

2.3

Akwizycja danych

Zliczanie rozpadów i zapisywanie danych było dokonywane przez sprzężony z kompute-rem licznik scyntylacyjny Tri-Carb 2550 TR/AB produkcji Packard/Canberra3. Proces ten miał miejsce 11 i 12 stycznia 2008, protokół pomiarowy generowany przez urządzenie jest prezentowany w następnym rozdziale.

W protokole 13 umieszczono 7 pojemników – 5 próbek, standard trytowy i martwą wodę do pomiaru tła. Każda próbka była badana przez 50 minut, chyba że wcześniej wyniki były dostatecznie dobre ( σ > 2). Cały cykl był powtórzony pięciokrotnie.

Pomiary były dokonywane w 3 kanałach:

A: o zakresie 0 – 15 umownych keV

B: o zakresie 0.3 – 9 umownych keV

C: o zakresie 0.3 – 5 umownych keV

Dodatkowe parametry programu:

• korekcja luminescencji: brak

• statyczny kotroler: wyłączony

• czas koincydencji: 18ns

• Low Level Count Mode: yes

2.4

Plik protokołu

P#=13

DATE=12-Jan-98

TIME=07:29

COUNTFILE=DATA1.005

FILEPATH=C:\FSA208

PROTNAME=** FSA208 **

SN1UNK=1

CTIME=50

DATA MODE=CPM

AVG/SMPL=SMPL

NUCA=MANUAL

LLA=0

ULA=15

LLB=0.3

ULB=9

LLC=0.3

ULC=5

#/VIAL=1

#/SMPL=1

UID=T.Z.K.

ADDLHEAD=Pomiar probek H-3; 8+12 ml/Ultima G. LLT

3 Packard/Canberra, USA

Fizyka Środowiska, grupa A2

Ciekłe scyntylatory

7

3

Opracowanie wyników

3.1

Ilość zliczeń

Procedura pomiarowa jest opisywana w podrozdziale 2.3.

Aparatura wygenerowała pięć plików z danymi, po jednym dla każdego przebiegu protokołu. W celu oszacowania niepewności pomiarów używamy wzorów dla rozkładu Poissona.

r n

σ =

t

gdzie n to liczba zliczeń, a t to czas pomiaru.

Wyniki zestawiamy w tabelach 2 – 6.

P#

S#

TIME

CPMA

σ( A)

CPMB

σ( B)

CPMC

σ( C)

SIS

13

1

2.15

18672.09 136.65

18634.88 136.51

17023.72 130.47

9.09

13

2

6.7

5971.19

77.27

5960.3

77.2

5444.63

73.79

9.11

13

3

5.47

7320.84

85.56

7303.66

85.46

6679.71

81.73

9.09

13

4

4.28

9348.13

96.69

9327.34

96.58

8530.14

92.36

9.07

13

5

2.39

16749.37 129.42

16711.71 129.27

15311.71 123.74

9.06

13

10

50

3.66

1.91

2.8

1.67

1.7

1.3

19.52

13

11

50

161.4

12.7

160.3

12.66

150

12.25

8.73

Tabela 2: Ilość zliczeń – pomiar 1

P#

S#

TIME

CPMA

σ( A)

CPMB

σ( B)

CPMC

σ( C)

SIS

13

1

2.13

18790.61 137.08

18748.83 136.93

17156.34 130.98

9.08

13

2

6.7

5973.43

77.29

5958.81

77.19

5447.16

73.8

9.11

13

3

5.48

7310.95

85.5

7291.42

85.39

6671.72

81.68

9.1

13

4

4.26

9390.61

96.91

9367.37

96.79

8571.83

92.58

9.08

13

5

2.41

16629.46 128.96

16594.19 128.82

15184.65 123.23

9.06

13

10

50

3.82

1.95

3.3

1.82

2.16

1.47

16.28

13

11

50

157.54

12.55

156.36

12.5

145.88

12.08

8.83

Tabela 3: Ilość zliczeń – pomiar 2

P#

S#

TIME

CPMA

σ( A)

CPMB

σ( B)

CPMC

σ( C)

SIS

13

1

2.15

18648.37 136.56

18605.12

136.4

16975.35 130.29

9.1

13

2

6.65

6024.66

77.62

6010.38

77.53

5497.29

74.14

9.08

13

3

5.49

7288.89

85.37

7273.04

85.28

6653.55

81.57

9.11

13

4

4.28

9366.82

96.78

9343.92

96.66

8541.59

92.42

9.11

13

5

2.4

16720

129.31

16686.25 129.18

15342.08 123.86

9

13

10

50

3.96

1.99

3.24

1.8

2.02

1.42

18.39

13

11

50

157.52

12.55

156.84

12.52

146.42

12.1

8.73

Tabela 4: Ilość zliczeń – pomiar 3

Fizyka Środowiska, grupa A2

Ciekłe scyntylatory

8

P#

S#

TIME

CPMA

σ( A)

CPMB

σ( B)

CPMC

σ( C)

SIS

13

1

2.15

18680.93 136.68

18645.58 136.55

17065.58 130.64

9.07

13

2

6.75

5931.56

77.02

5919.26

76.94

5406.37

73.53

9.1

13

3

5.5

7283.09

85.34

7265.82

85.24

6640.36

81.49

9.08

13

4

4.26

9391.08

96.91

9372.07

96.81

8549.29

92.46

9.11

13

5

2.39

16787.45 129.57

16751.46 129.43

15398.33 124.09

9.01

13

10

50

3.4

1.84

2.68

1.64

1.76

1.33

18.46

13

11

50

161.74

12.72

160.86

12.68

150.24

12.26

8.69

Tabela 5: Ilość zliczeń – pomiar 4

P#

S#

TIME

CPMA

σ( A)

CPMB

σ( B)

CPMC

σ( C)

SIS

13

1

2.15

18622.32 136.46

18576.74

136.3

17001.39 130.39

9.07

13

2

6.74

5936.5

77.05

5921.07

76.95

5407.12

73.53

9.13

13

3

5.48

7301.28

85.45

7284.49

85.35

6644.16

81.51

9.14

13

4

4.27

9381.73

96.86

9356.91

96.73

8559.95

92.52

9.12

13

5

2.4

16686.25 129.18

16656.67 129.06

15287.5

123.64

9.04

13

10

50

3.14

1.77

2.3

1.52

1.36

1.17

21.51

13

11

50

161.38

12.7

160.34

12.66

149.42

12.22

8.74

Tabela 6: Ilość zliczeń – pomiar 5

3.2

Widma

Zgodnie z opisem w podrozdziale 2.3, zliczanie następowało w trzech kanałach. Wykresy przedstawiają liczbę zliczeń w funkcji energii dla wyników z najszerszego kanału, od 0 do 15

umownych keV.

Fizyka Środowiska, grupa A2

Ciekłe scyntylatory

9

7000

6000

5000

4000

3000

2000

1000

0

0

2

4

6

8

10

12

14

16

Rysunek 2: Widmo dla próbki 1 (D2)

7000

6000

5000

4000

3000

2000

1000

0

0

2

4

6

8

10

12

14

16

Rysunek 3: Widmo dla próbki 2 (D11)

Fizyka Środowiska, grupa A2

Ciekłe scyntylatory

10

7000

6000

5000

4000

3000

2000

1000

0

0

2

4

6

8

10

12

14

16

Rysunek 4: Widmo dla próbki 3 (D14)

7000

6000

5000

4000

3000

2000

1000

0

0

2

4

6

8

10

12

14

16

Rysunek 5: Widmo dla próbki 4 (D17)

Fizyka Środowiska, grupa A2

Ciekłe scyntylatory

11

7000

6000

5000

4000

3000

2000

1000

0

0

2

4

6

8

10

12

14

16

Rysunek 6: Widmo dla próbki 1 (D29)

100

80

60

40

20

0

0

2

4

6

8

10

12

14

16

Rysunek 7: Widmo tła (zmieniona skala)

Fizyka Środowiska, grupa A2

Ciekłe scyntylatory

12

1600

1400

1200

1000

800

600

400

200

0

0

2

4

6

8

10

12

14

16

Rysunek 8: Widmo standardu trytowego

7000

’p13s0001.001’

’p13s0002.001’

’p13s0003.001’

’p13s0004.001’

6000

’p13s0005.001’

’p13s0010.001’

’p13s0011.001’

5000

4000

3000

2000

1000

0

0

2

4

6

8

10

12

14

16

Rysunek 9: Widmo zbiorcze

Fizyka Środowiska, grupa A2

Ciekłe scyntylatory

13

3.3

Rozpad trytu

W doświadczeniu używano standardu trytowego 12. Czas połowicznego rozpadu trytu T 1 = 4500 ± 8 dni. Zmierzona w dniu 31 grudnia 2005 roku aktywność standardu wynosiła 2

12435 ± 45 TU. Pomiar miał miejsce 12 stycznia 2008 roku, tj. t = 682 dni później, przy czym dla ustalenia błędu przyjęto niepewność czasu wynoszącą jeden dzień.

Masa wynosiła 8 . 003 ± 0 . 001 g.

Aktywność standardu liczymy ze wzoru

A = S · W · V

gdzie

ln 2

!

· t

S = S 0 · exp − T 12

Bq

Bq

W = 1 T U = 0 . 118

= 11 . 8 · 10 5

−

kg

g

Niepewność z różniczki zupełnej

v

u

N

2

u X

∂Y

σ( Y ) = t

· σ 2( XK)

∂XK

K =1

XK = XK

Po odpowiednich obliczeniach

S = 11194 ± 17 TU

A = (10 . 572 ± 0 . 034) Bq = (634 . 32 ± 2 . 04) dpm 3.4

Wydajność pomiaru

Wydajność pomiaru jest liczona jako częstość zliczeń do sygnału generowanego przez próbkę. W opisywanym przypadku jest ona możliwa do policzenia jedynie dla standardu trytowego, ponieważ nie znamy składu (a co za tym idzie – aktywności) pozostałych próbek.

I [cpm]

E = S [dpm] · 100%

Dla lepszej precyzji od ilości zliczeń została odjęta ilość zliczeń dla tła, błąd liczony z różniczki zupełnej wszędzie wynosi z dobrą dokłądnością 2%, wyniki zestawia tabela 7.

seria

E CPMA

E CPMB

E CPMC

1

25.44

25.27

23.65

2

24.84

24.65

23.00

3

24.83

24.73

23.08

4

25.50

25.36

23.69

5

25.44

25.28

23.56

Tabela 7: Wydajność pomiaru w poszczególnych seriach

Fizyka Środowiska, grupa A2

Ciekłe scyntylatory

14

3.5

Aktywność nieznanych próbek

Do wyznaczenia aktywności nieznanych próbek, ze względu na zbliżone wartości wydajności w dwóch pierwszych zakresach i niższą wydajność w zakresie trzecim użyto wartości z najszerszego zakresu (0 - 15 keV).

Wartości aktywności i błędy w bekerelach [Bq].

S#

A 1

σ( A 1)

A 2

σ( A 2)

A 3

σ( A 3)

A 4

σ( A 4)

A 5

σ( A 5)

1 (2)

7918.39

42.55

7968.65

46.57

7908.33

48.55

7922.14

40.56

7897.28

49.55

2 (11)

2471.68

21.58

2472.61

22.58

2493.81

24.59

2455.27

21.57

2457.32

24.57

3 (14)

3029.96

26.85

3025.87

25.85

3016.74

26.85

3014.34

25.84

3021.86

25.85

4 (17)

3972.67

31.22

3990.72

37.23

3980.61

38.23

3990.92

32.23

3986.95

32.23

5 (29)

7102.13

34.31

7051.28

41.3

7089.68

40.31

7118.28

48.32

7075.36

42.31

Tabela 8: Aktywność nieznanych próbek

Do sporządzenia wykresu zależności aktywności od numeru próbki użyto wartości uśred-nionych, zestawionych w tabeli 9, graficzne przestawienie znajduje się na rysunku 10.

S#

A [Bq]

σ( A) [Bq]

2

7922.96

41.56

11

2470.14

23.57

14

3021.75

24.85

17

3984.38

30.23

29

7087.35

44.31

Tabela 9: Średnia aktywność nieznanych próbek

10000

8000

6000

4000

2000

0

0

5

10

15

20

25

30

Rysunek 10: Zależność aktywności od numeru próbki

Fizyka Środowiska, grupa A2

Ciekłe scyntylatory

15

3.6

Współczynnik SIS

Współczynnik ten pozostawał praktycznie niezmienny dla wszystkich próbek przez cały czas pomiaru, wykres 10 pokazuje zależność tego współczynnika od numeru serii pomiarowej (a więc od czasu, każdy cykl pomiarowy trwał do 150 minut) dla wszystkich próbek.

10

(D2)

(D11)

(D14)

(D17)

(D29)

9.5

9

8.5

8

0

1

2

3

4

5

6

Rysunek 11: Widmo tła (zmieniona skala)

4

Podsumowanie

Doścwiadczenie pozwala zapoznać się z metodą pomiarów aktywności przy użyciu ciekłego scyntylatora. Otrzymane wyniki wydają się nie budzić zastrzeżeń – wartości odpowiadają przewidywaniom, zakres niepewności jest typowy.

Nie dostrzeżono dającej się w oczywisty sposób opisać zależności aktywności od numeru próbki.